共同研究報告書提出

共同研究報告書

研究区分	開拓型研究
研究課題	氷における未知の放射線化学反応過程の解明：宇宙地球化学の新展開
新規・継続の別	開拓型（1年目/全3年）
研究代表者／所属	京都大学大学院工学研究科
研究代表者／職名	教授
研究代表者／氏名	間嶋拓也

研究分担者／氏名／所属／職名
	氏　　名	所　　属	職　　名
1	中尾友彦	京大院工	博士後期課程2年
2	近藤晋之介	京大院工	修士課程1年
3	渡部直樹	北大低温研	教授
4	日高宏	北大低温研	助教
5	中井陽一	理研仁科センター	上級研究員

研究目的	氷や液体などの凝縮系物質における放射線化学反応は、宇宙における分子進化や中・高層大気化学、放射線生体影響などを理解する上で重要である。しかし、多様な中間状態が関与するため理論的・実験的取り扱いが難しく、多くの反応過程が未解明のまま残されている。そこで本研究では、凝縮相の中でも特に極低温氷表面におけるイオン分子反応を直接的かつ選択的に解明することを目的に、新たな測定技術を世界に先駆けて開発する。これにより、研究代表者が近年提唱した負イオン–分子反応過程などの検証を目指す。これまでに得られてきた液体表面に対する知見とあわせ、これらの反応が宇宙地球化学の中で果たしうる役割を明らかにする。

研究内容・成果	実験は、低温科学研究所の宇宙物質科学・低温ナノ物質科学グループが有する極低温氷表面実験装置を用いて行った。本装置ではこれまでに、氷表面の電気的に中性の分子、ラジカルをレーザーで光刺激脱離させ、それを共鳴多光子イオン化法により分析した実績があるが、表面のイオン生成物を直接分析した例はなかった。そのため初年度は、氷表面の正・負イオンを直接測定できるシステムの構築、それを用いた各種分子の試験測定、測定条件の最適化を進めた。　測定は、①低温基板表面に氷などの固体を蒸着する、②そこへ電子銃から電子を照射し、イオンを作製する、③表面で生成したイオンを表面から脱離させ、飛行時間型質量分析計で検出する、という流れで行う。①の手法はすでに確立しているため、②および③に関わる測定系の構築に着手した。まず、負イオン検出を可能とするため、現有の検出器に自作の電子回路を増設した（本検出系を用いれば正イオンも観測可能である）。また、マルチチャンネルスケーラーと呼ばれる時間分解型測定器を導入し、飛行時間質量スペクトルの計測系を構築した。さらに、低温基板表面を電気的に浮かせ、基板に届く電流測定を可能とし、電子照射が最適となる電子銃の運転条件を調べた。その後、試験測定では、100 eV程度の電子を各種の分子固体に照射してイオンを生成し、可視光ナノ秒レーザーパルス照射によって氷表面のイオンを光刺激脱離させ、質量分析した。Ar固体を試料とした実験では正のクラスターイオン系列が明瞭に観測され、本手法により極低温固体表面に生成したイオンを検出可能であることが初めて確認できた。本成果については国内学会で発表した[1]。続いて負イオンに対する測定を行った。酸素固体を用いた測定では、負イオン信号の観測に成功した。これにより、開発した装置が負イオン測定系として動作することが実証できた。さらにAr固体を用いて測定条件の最適化を進めた。電子線照射（イオン生成）とパルスレーザー照射（イオン検出）とのタイミングを制御することで、表面の生成イオンが時間とともにどのように変化するのか知ることができることが分かった。Ar固体が、表面でのイオンの反応過程を検証するための有効なモデル系となる可能性が示された。　研究代表者が所属する京都大学では、低温研の実験を補完する実験を行った。ここではイオン生成を電子照射ではなく重イオン照射で行った。最終的には、イオン化手法の違いがその後のイオン生成に与える影響に関する知見を得ることを目指す。低温基板上に作製したメタノールやプロパノール氷に1.5 MeVの炭素イオンを照射し、正・負二次イオンの質量分析を行った。本実験では様々なイオン種が生成され、表面で複雑な反応が複合的に生じていることが明らかとなった。これらの結果について、論文投稿の準備を進めている。

成果となる論文・学会発表等	[1] 氷表面におけるイオン生成物の可視光刺激脱離による検出の試み，近藤晋之介，中尾友彦，中井陽一，渡部直樹，間嶋拓也，原子衝突学会第50回年会（2025年8月18~20日） [2] 高速重イオン衝突によるメタノール・水混合固体からの負二次イオン放出，地福舜太朗，大塚颯太，間嶋拓也，土田秀次，斉藤学，原子衝突学会第50回年会（2025年8月18~20日） [3] Fast heavy-ion-induced reactions on alcohol ice and droplet surfaces， T. Majima， S. Otsuka， S. Jifuku， S. Nakae， T. Takemura， Y. Mizunami， T. Teramoto， T. Murakami， T. Takayanagi， H. Tsuchida， and M. Saito， Workshop on Interstellar Matter 2025 (November 12-14， 2025) [4] Secondary-ion emission from methanol ice induced by MeV heavy-ion impact， T. Majima， S. Nakae， S. Jifuku， T. Takemura， H. Tsuchida， and M. Saito，第26回「イオンビームによる表面・界面の解析と改質」特別研究会（2025年11月28~29日）