共同研究報告書


研究区分 開拓型研究

研究課題

 極低温氷表面での化学物理過程研究の新展開：低エネルギー荷電粒子との相互作用
新規・継続の別 開拓型（3年目/全3年）
研究代表者／所属 理研仁科センター
研究代表者／職名 専任研究員
研究代表者／氏名 中井陽一

研究分担者／氏名／所属／職名
　
氏　　名
所　　属
職　　名

1

 副島浩一 新潟大学理学部 教授

2

 下西隆 新潟大学理学部 准教授

3

 渡部直樹 北大低温研

4

 柘植雅士 北大低温研

5

 日高宏 北大低温研

研究目的 星間分子雲内の氷星間塵上で中性化学種の関与する反応が、そこでの分子進化に決定的な役割を果たすことが明らかになってきた。一方で、これらと共に存在する低いエネルギーの電子やイオンと極低温氷表面が引き起こす化学物理過程は明らかになっていない。最近我々は、紫外光と低エネルギーの電子を同時に氷表面へ照射すると氷中を伝導する負電荷が増大することや、低エネルギーCH3+イオンを氷表面へ照射するとメタノール分子が生成することを見出した。本研究では、これまでの共同研究を基にして、従来研究が進んでいなかった低エネルギー荷電粒子と氷表面（または水素結合を示す他の固体）との相互作用を包括的に理解する。
　　
研究内容・成果 研究内容・成果は以下のとおりである。
1）低エネルギーイオンと極低温氷表面との反応に関する研究を継続した。理論予測がない反応を探索するため、昨年度に低エネルギーCH3+イオンと主成分が12CH3OHである極低温メタノール固体を用いた実験を行い、質量数30や46の分子生成の可能性を見出したが、さらに調べるために、主成分がそれぞれ12CD3OD、13CH3OH、12CH3ODであるメタノールを用いて実験を行った。12CD3ODを用いた実験では、質量数32と49の生成物が検出された。軽い方の生成物（質量数30や32）の元素構成は炭素1、水素2、酸素1（CH2OとCD2O）と推測される。重い方の生成物（質量数46や49）の元素構成は炭素2、水素6、酸素1と推測され、12CD3ODを用いた実験の生成物は6個の水素原子のうち半分はCH3+イオンに、残りの半分はメタノール固体に由来すると推測される。13CH3OHを用いた実験では、質量数31と47の生成物が検出された。ここまでの実験結果を考え合わせて、軽い方（質量数31）の生成物の元素構成は炭素1（13C）、水素2、酸素1と推測され、重い方（質量数47）の生成物に含まれる2個の炭素のうち、1個はCH3+イオンに、残りの1個はメタノール固体に由来すると推測される。ただ、質量数30にも小さい検出ピークが現れており、この起源を今後確かめる必要がある。12CH3ODを用いた実験では、軽い方の質量数は30であった。一方、重い方の生成物の質量として、質量数46と質量数47が現れた。質量数46の生成物の6個の水素は全てHで、質量数47のものは6個の水素のうち1個はDと推測される。これは生成物が単一構造のものではなく2種類の構造異性体が生成している可能性を示唆する。また、質量数46と47の比が衝突エネルギーに依存している可能性を見出した、さらなる研究が今後の課題である。
2）紫外光による水分子の解離を行わず負電荷伝導とそれに伴う現象を観測することを目指し、装置の改造と試験を行った。水素原子源として使用されていた高周波プラズマ原子源を用いて水分子を解離してOHラジカルを発生し氷表面へ吸着させ、さらに低エネルギー電子を捕獲させて陽子空孔移動を検出しようとした。しかし、不要な回り込み電子を完全に除去できず、陽子空孔移動による負電流増加を顕著に捉えることができなかった。さらなる改造は今後の課題である。
3）OHラジカルの極低温氷表面での振る舞いの情報を得るため、OHラジカルが1光子を吸収して氷表面から脱離する過程を脱離誘起レーザーの波長を変えた実験研究を行っていたが、その結果について論文を公表した（発表実績[1]）。
4）水分子以外の水素結合分子（NH3やH2S）による固体を用いた陽子空孔移動の実験研究の結果について論文を公表した（発表実績[2]）。
　　
成果となる論文・学会発表等 [1]（共著）（謝辞）N. Sie et al.， Chem. Phys. Lett. 848， 141384 (2024).
[2]（共著）（謝辞）K. Kitajima et al.， J. Phys. Chem. Lett. 15， 11701 (2024).
[3]（共著）N. Sie et al.， “The photodesorption efficiency of OH radical on ice from ultraviolet to visible range”， Chemistry and Physics at Low Temperatures (CPLT2024)， Jul. 6 - 11 (2024).
[4] （共著）Y. Nakai et al.， “Reactions via irradiation of an ice surface with low-energy ions at low temperature conditions”， Chemistry and Physics at Low Temperatures (CPLT2024)， Jul. 6 - 11 (2024).
[4]（共著）中井陽一 ほか， “低エネルギーイオンと氷表面との反応実験III”， 日本物理学会第79回年次大会， 9月16日〜19日 (2024).
[5]（共著）Y. Nakai et al.， “Reactions of low-energy ions with an ice surface at low temperature conditions”， Symposium on Next Generation Astrochemistry， Nov. 19 - 22 (2024).