共同研究報告書


研究区分 開拓型研究

研究課題

 極低温氷表面での化学物理過程研究の新展開：低エネルギー荷電粒子との相互作用
新規・継続の別 開拓型（1年目/全3年）
研究代表者／所属 理研仁科センター
研究代表者／職名 専任研究員
研究代表者／氏名 中井陽一

研究分担者／氏名／所属／職名
　
氏　　名
所　　属
職　　名

1

 副島浩一 新潟大理学部 教授

2

 下西隆 新潟大理学部 准教授

3

 渡部直樹 北大低温研 教授

4

 日高宏 北大低温研 助教

5

 W. M. C. Sameera コロンボ大 Senior lecturer

研究目的 星間分子雲内の氷星間塵上で中性化学種の関与する反応が，そこでの分子進化に決定的な役割を果たすことが明らかになってきた。一方で，これらと共に存在する低いエネルギーの電子やイオンと極低温氷表面が引き起こす化学物理過程は明らかになっていない。最近我々は，紫外光と低エネルギーの電子を同時に氷表面へ照射すると氷中を伝導する負電荷が増大することや，低エネルギーCH3+イオンを氷表面へ照射するとメタノール分子が生成することを見出した。本研究では，これまでの共同研究を基にして，従来研究が進んでいなかった低エネルギー荷電粒子と氷表面（または水素結合を持つ他の固体）との相互作用を包括的に理解する。
　　
研究内容・成果 研究内容・成果は以下のとおりである。
1） 極低温氷と低エネルギーCH3+イオンによるメタノール生成機構の詳細を調べるため，条件を変えた実験と計算化学手法による理論計算を行った。その結果，宇宙において本メカニズムが有効に働く条件を明らかにし，論文にまとめた（現在査読中：発表実績[1]）。本成果は，低エネルギーイオンと極低温氷表面の反応により，分子が効率よく生成されることを実験的に示した初めての論文である。2) 上記の研究に引き続き，分子雲内の主要イオンと氷表面との反応過程を調べるためイオン源等の開発を行った。特に，HCO+イオンを効率よく発生するための試料ガス導入の改善を試みた。生成イオン量の増大にはある程度成功したが，さらにイオン源等の改善が必要と考えられる。現在はそれを継続している。3） アモルファスH2O氷に重水素ランプからの紫外光と低エネルギー電子を同時照射し，氷中の陽子空孔移動による負電荷伝導の増大を，氷温度を変えて測定した。その結果，このプロセスによる氷中の負電荷伝導増大量はあまり温度に依存しないことがわかった。4） H2Oと同じく水素結合を持つNH3（およびND3）固体でも陽子空孔移動が見られるか実験を行った。固体にNH3（またはND3）を光分解する波長（193nm）の紫外レーザーと電子を同時に照射したところ，H2O氷同様に氷中の負電荷伝導増大が観測された。また，負電荷伝導増大には大きな同位体効果（NH3とND3の比較）がないことから，陽子空孔移動はトンネル効果ではなく，反応障壁が極めて小さいプロセスであることが推測された。現在，この実験結果について量子化学計算による理論解析を行なっている。5） 負電荷伝導の元となるOHラジカルが極低温氷表面とどのような結合状態を持っているかを調べるため，OHラジカルを脱離させるレーザー光の波長を変え，OHラジカルがレーザー光を吸収して氷表面から脱離する過程を調べた。脱離したOHラジカルは共鳴多光子イオン化（REMPI）法で観測した。観測されたOH量は410nmから500nmまで，波長が長くなるとともに大きく減少するが，波長が500nm以上では波長を変えてもあまり変化しない。現在，この脱離量の波長依存性がOHラジカルのどのような結合状態からもたらされるか等を知るため，量子化学計算による理論解析を行なっている。
　　
成果となる論文・学会発表等 [1] Y. Nakai， W.M.C. Sameera， K. Furuya， H. Hidaka， A. Ishibashi， N. Watanabe， “Methanol formation through reaction of low energy CH3+ ions with an amorphous solid water surface at low temperature”， Astrophys. J.（査読・改訂中）
[2] 中井陽一，日高宏，渡部直樹，「低エネルギーイオンと低温氷表面との反応」，文科省科研費 学術変革領域（A）次世代アストロケミストリー気相実験ワークショップ，2022年9月7日．
[3] 中井陽一，日高宏，渡部直樹，「低エネルギーイオンと氷表面との反応実験」，日本物理学会2022年秋季大会，2022年9月12日-15日.
[4] Y. Nakai， W.M.C. Sameera， K. Furuya， H. Hidaka， A. Ishibashi， and N. Watanabe， “Methanol production through irradiation of low-energy CH3+ ions on a water ice surface”， Symposium on Next Generation Astrochemistry， Nov. 29 - Dec. 2， 2022.