共同研究報告書


研究区分 開拓型研究

研究課題

 氷および関連物質の核生成から探る低温ナノ粒子の特異性の解明
新規・継続の別 開拓型（2年目/全3年）
研究代表者／所属 東北大学理学研究科
研究代表者／職名 教授
研究代表者／氏名 田中秀和

研究分担者／氏名／所属／職名
　
氏　　名
所　　属
職　　名

1

 稲富裕光 宇宙航空研究開発機構 宇宙科学研究所 教授

2

 荒木優希 京都大学大学院工学研究科 博士研究員

3

 灘浩樹 産業技術総合研究所 主任研究員

4

 杉本敏樹 京都大学大学院理学研究科 助教

5

 三浦均 名古屋市立大学 准教授

6

 木村勇気 北大低温研

7

 千貝健 北大低温研

8

 日高宏 北大低温研

9

 長嶋剣 北大低温研

研究目的 所内分担者の木村は、共同研究推進部で、『低温ナノ物質科学』としての一分野を確立すべく、低温ナノ粒子が示す特異な物性や新規現象を明らかにする研究をスタートさせた。本研究では、その第一歩として、低温ナノ粒子の生成法およびTEMによる観察手法を確立し、ナノスケール効果を考慮した理論モデルとの比較により、低温ナノ粒子の物理定数や物性値（表面自由エネルギーや付着確率など）を得ることを目的とする。その結果として、「ナノ雪」特有の性質や46億年前の原始太陽系星雲中に存在していた雪の特徴の解明を目指す。
温度を変えることで、雪の昇華条件や再成長もさせられる自作の新型環境制御セルと高速位相シフト干渉装置　　
研究内容・成果 　1962年に日本で生まれた、ガス中蒸発法によるナノ粒子生成法を氷および関連物質に適用することで、宇宙の雪やナノメートルサイズの人工雪（ナノ雪）を実験室で再現できる独自の装置を作製した。本装置は、中谷宇吉郎氏以来の全く異なる発想の雪の再現装置である。並行して、実験室で生成したナノ雪を透過電子顕微鏡（TEM）を用いて観察できる、独自の試料ホルダーを北野精機（株）と共同で作り、低温透過電子顕微鏡システムを立ち上げた（1年目）。試料を真空下で130 K程度に保ったまま、雪の再現装置から、TEMまで搬送できる特徴を有している。また、本装置は温度制御ができ、超高真空状態のTEM中で加熱することで、ナノ雪が昇華する過程を観察可能である。
　実験室で雪の再現実験をはじめるにあたり、まず天然の雪を知ることが重要であるとの考えから、中谷宇吉郎氏も行った大雪山系での雪の観察実験を、低温研としては18年ぶりに本格的に行った（2016年2月2-5日）。特に、雪が昇華する過程を偏光ハイスピードカメラとレーザー干渉計を組み合わせた装置で動的に観察する実験を新たに行い、樹枝状に成長した雪の枝方向の昇華速度と厚み方向の昇華速度の同時計測に初めて成功した。2016年度には、温度と水蒸気量を制御可能なセルを新たに持ち込み、結晶化の逆過程である昇華の様子を観察するのに加え、再成長にトライした。2017年度には、このセルを改良することで（図1）、再成長に成功し、雪の生成過程の解明や前述の疑問の解決につながるデータの取得に成功した。成長と溶解や昇華、蒸発が真に逆過程と言えるかは、今注目され始めている研究でもあり、まさに開拓研究であるといえる。この天然雪の観察実験に関しては、新聞やテレビで多数取り上げられた。
　最大1500万の希ガス分子（Lennard-Jones分子）を用いて長い待ち時間を計算することにより、気相から過冷却液滴への核生成と液滴からの結晶化という多段階核生成過程の再現に成功した。液滴の結晶化はすぐには起きず、ある程度大きく成長してから起きること、生成されたナノ結晶は5回対称性を持つ準結晶を含むこと、また結晶化する際には蒸発を伴うなどの新たな知見が得られた。また、水の核生成実験が半現象論的核生成モデルと良く一致することが確認でき、簡単なスケーリング則を見出すことができた。このスケーリング則により、さまざまな温度・圧力環境における水の核生成率を予言できる。
温度を変えることで、雪の昇華条件や再成長もさせられる自作の新型環境制御セルと高速位相シフト干渉装置　　
成果となる論文・学会発表等 田中今日子、大規模分子動力学計算による核生成の研究〜古典的核生成理論の検証と改良〜， 日本結晶成長学会誌、44 (2017) 2-10.
K. K. Tanaka， J. Diemand， H. Tanaka， R. Angélil， Analyzing Multistep Homogeneous Nucleation in Vapor-to-solid Transition Using Molecular Dynamics Simulations， Physical Review E， 96 (2017) 022804.
K. K. Tanaka， H. Tanaka， J. Diemand， R. Angélil， Nucleation processes revealed by large-scale molecular dynamics simulations， Proceedings of the 20th International Conference on Nucleation and Atmospheric Aerosols， (2017) 7-14.
木村勇気、結晶の核生成ルートはどのように決まるのか？、第40回 結晶成長討論会、静岡県浜松市、2017年9月1日.（招待講演）
Y. Kimura， What determines a nucleation pathway? ACCGE-21， Santa Fe， New Mexico， USA， 2017年7月31日.（招待講演）
K. K. Tanaka， Nucleation processes revealed by large-scale molecular dynamics simulations，ICNAA 2017， Helsinki， Finland， 2017年6月.（招待講演）