共同研究報告書


研究区分 萌芽研究

研究課題

 氷結晶表面での擬似液体層生成機構の解明
新規・継続の別 萌芽（1年目/全3年）
研究代表者／所属 北大低温研
研究代表者／職名 教授
研究代表者／氏名 佐崎元

研究分担者／氏名／所属／職名
　
氏　　名
所　　属
職　　名

1

 鈴木芳治 物材機構表界面構造・物性ユニット 主幹研究員

2

 古川義純 北大低温研

3

 長島剣 北大低温研

研究目的 氷の表面は融点（0℃）以下の温度でも融解し，擬似液体層が生成する.擬似液体層は幅広い現象の鍵を握るため，その正体の解明することは大変重要である.近年，オリンパスエンジニアリングと共同で開発した原子・分子高さの段差を可視化できる光学顕微鏡を用いて観察したところ，氷結晶底面上では形態が異なる2種類の擬似液体層が生成することを発見した.しかし，本光学顕微法は1画面の取得に数秒程度を要し，1）高速の現象を追跡できない.また，本光学顕微法は氷結晶の表面形状は観察できるが，2）水の分子運動に関する情報を得ることが出来ない.本研究では上記の2点を克服することで，擬似液体層の正体解明に挑む.
　　
研究内容・成果 1）位相差顕微鏡の高感度化：高速度で観察が可能な位相差顕微鏡の感度を格段に向上させるために，特別に作製した1/4波長板が通所品の1/4厚みの位相差用対物レンズ（x10倍）に完全にマッチングする輪帯フィルターを作製した．そして，特性対物レンズと組み合わせることで，位相差顕微鏡の感度を約2倍向上させることに成功した．今後この顕微鏡を用いて，氷結晶表面のその場観察を進める予定である．
2）擬似液体層中の水の分子運動のその場計測：本項目は，次項目の観察実験を優先させたために，本年度は行わなかった．次年度の課題としたい．
3）擬似液体層の生成機構の解明：氷表面のその場観察実験を続ける中で，当初予想していなかった当項目の研究を展開できることがわかった．そのため，2）の代わりに平成25年度は，擬似液体層の生成機構を解明するためのその場観察実験を行った．氷ベーサル面の温度を意図的に繰り返し上げ下げし，ベーサル面上で2種類の擬似液体層（バルク状液滴および薄液状層）が生成および消滅する様子を繰り返しその場観察した．その結果，バルク状液滴は，ベーサル面上のらせん転位の露頭点から常に再現性よく生成することを見出した．この結果は，らせん転位周囲の歪みがベーサル面の表面自由エネルギーを上昇させ，表面融解を誘発させたことを示す．また，バルク状液滴はベーサル面中央付近でランダムに生成した．観察用氷結晶をAgI結晶上にヘテロエピタキシャル成長させた際の歪みがベーサル面中央付近に残っていたためであると考えられる．さらに薄液状層は，ベーサル面直下にインクルージョンが取り込まれた部位より，再現性よく生成した．この結果も，インクルージョンによる歪みが表面融解を誘発させたことを示す．またさらに，歪み以外の生成機構も存在することがわかった．ベーサル面上で生成したバルク状液滴の直径が数10µm以上になると，バルク状液滴とベーサル面の界面より，薄液状層が自発的に生成することを見出した．この結果は，薄液状層がベーサル面とバルク状液滴の中間の構造を持ち，バルク状液滴／ベーサル面の界面自由エネルギーを低下させるために生成したこと強く示唆する．
　　
成果となる論文・学会発表等 G. Sazaki， H. Asakawa， K. Nagashima， S. Nakatsubo， Y. Furukawa， "How do quasi-liquid layers emerge from ice crystal surfaces?"， Crystal Growth & Design， 13， 1761-1766 (2013).