共同研究報告書
| 研究区分 | 萌芽研究 |
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研究課題 |
イオン誘起による微粒子核生成機構の解明：分子過程からのアプローチ |
| 新規・継続の別 | 萌芽（3年目/全3年） |
| 研究代表者／所属 | 理化学研究所 仁科加速器研究センター |
| 研究代表者／職名 | 専任研究員 |
| 研究代表者／氏名 | 中井陽一 |
| 研究分担者／氏名／所属／職名 | |||
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氏 名
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所 属
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職 名
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1 |
小島隆夫 | 理化学研究所 基幹研究所 | 専任研究員 |
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2 |
渡部直樹 | 北大低温研 | |
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3 |
日高宏 | 北大低温研 | |
| 研究目的 | エアロゾルや星間塵などの微粒子の凝結核(微粒子核)となるクラスターイオンの生成過程を分子科学的手法で明らかにし、それらが微粒子の成長へ及ぼす影響を定量的に調べることが、本研究の目的である。地球大気中や宇宙空間には種々の微粒子が存在し、雲形成や分子進化などの様々な現象に関与するため、形成過程にも興味が持たれている。微粒子の形成初期では、イオンの静電的引力によるクラスターイオンの生成・成長(イオン誘起核生成)が重要な過程のひとつと考えられるが、イオン誘起微粒子核生成の物理・化学素過程の詳細は理解されていない。この観点から、イオン誘起微粒子核生成の果たす役割を理解するための分子科学的な実験研究を行う。 |
| 研究内容・成果 | 従来のイオン誘起微粒子核生成の実験では、第一段階のイオン生成とクラスターイオンの生成・成長領域が分離されていない場合がほとんどであり、その領域で生成したクラスターイオンの分析のみが行われてきた。そのため、反応経路、イオンの電荷や構造が生成過程に及ぼす影響など、素過程の定量的な理解は得られていない。初期の反応経路を限定することを目的とし、微粒子核生成を誘起するイオン（種イオン）を生成し質量選別する部分と、クラスターイオンが生成・成長する反応領域とを分離し、種イオンを反応領域へ選別導入する装置を開発した。反応領域には、イオン移動管を用い、静電場によりイオンをガス中でドリフトさせてクラスターイオンを生成・成長させる。そして反応部から引き出したクラスターイオンの生成量を結合分子数ごとに測定する。結合分子数が1個異なるものの生成比から、熱力学的物理量変化の導出を行う。 昨年度において、H3O+(H2O)nクラスターイオンの結合水分子数が1個変化するときの自由エネルギー変化を、233Kから328Kの温度範囲で測定し、精度の高いデータを得ることができた。本年度はこれを受け、400K程度まで昇温できる高温対応のイオン移動管の開発を行った。高温対応のイオン移動管のテスト実験後、本測定に入ったすぐ後から、生成したクラスターイオンの質量を同定する質量分析器の故障や検出素子の劣化などによってデータの取得できない時期が生じたが、修理を行い318Kから403Kまでの温度範囲において、H3O+(H2O)nクラスターイオンの結合水分子数が1個変化するときの自由エネルギー変化を得ることができた。図1には、昨年度および本年度測定した自由エネルギー変化の温度依存性の結果を示す（一部暫定的な結果を含む）。また、昨年度観測した(H2O)n+クラスターイオンの生成について、イオン移動管にD2OをH2Oの代わりに導入し確認実験を行ったところ、残念ながら(H2O)n+クラスターイオンの生成について確定的なことは言えないことがわかった。 |
| 成果となる論文・学会発表等 | Y. Nakai， H. Hidaka， N. Watanabe， T. M. Kojima， 16th International Symposium on Small Particles and Inorganic Clusters (ISSPIC XVI)， Leuven， Belgium， 2012年7月10日 |