共同研究報告書
| 研究区分 | 萌芽研究 |
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研究課題 |
イオン誘起による微粒子核生成機構の解明：分子過程からのアプローチ |
| 新規・継続の別 | 萌芽（2年目/全3年） |
| 研究代表者／所属 | 理化学研究所 仁科加速器研究センター |
| 研究代表者／職名 | 専任研究員 |
| 研究代表者／氏名 | 中井陽一 |
| 研究分担者／氏名／所属／職名 | |||
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氏 名
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所 属
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職 名
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1 |
小島隆夫 | 理化学研究所 基幹研究所 | 専任研究員 |
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2 |
渡部直樹 | 北大低温研 | 教授 |
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3 |
日高宏 | 北大低温研 | 助教 |
| 研究目的 | エアロゾルや星間塵などの微粒子の凝結核（微粒子核）となるクラスターイオンの生成過程を分子科学的手法で明らかにし、それらが微粒子の成長へ及ぼす影響を定量的に調べることが、本研究の目的である。地球大気中や宇宙空間には種々の微粒子が存在し、雲形成や分子進化などの様々な現象に関与するため、形成過程にも興味が持たれている。微粒子の形成初期では、イオンの静電的引力によるクラスターイオンの生成・成長（イオン誘起核生成）が重要な過程のひとつと考えられるが、イオン誘起微粒子核生成の物理・化学素過程の詳細は理解されていない。この点から、イオン誘起微粒子核生成の果たす役割を理解するための分子科学的な実験研究を行う。 |
| 研究内容・成果 | 従来のイオン誘起微粒子核生成の実験では、第一段階のイオン生成とクラスターイオンの生成・成長領域が分離されていないものがほとんどであり、その領域で生成したクラスターイオンの分析のみが行われてきた。そのため、反応経路、電荷や構造が及ぼす影響など、素過程の定量的な理解は得られていない。 初期の反応経路を限定することを目的とし、微粒子核生成を誘起するイオン（種イオン）を生成し質量選別する部分と、クラスターイオンが生成・成長する反応領域と分離し、種イオンを反応領域へ選別導入する装置を開発した。反応領域には、イオン移動管を用い、ガス中を静電場によりイオンをドリフトさせてクラスターイオンを生成・成長させる。そして反応部から引き出したクラスターイオンの生成量を結合分子数ごとに測定する。結合分子数が1個異なるものの生成比から、熱力学的物理量変化の導出を行う。 本年度は、まず、さらなる測定の安定化へ向けて下記の装置改良を行った。 ・イオン移動管へのガス導入系の改良、特にガス混合系統での不純物混入の低減。 ・クラスターイオン測定部と実験パラメーターのモニター類の統括データ収集系の形成。 これらの改良はほぼ成功し、ガス混合系統での不純物混入の低減は、より良いデータを得ることを可能にしたと考えている。その結果、下記の実験成果が得られた。 ・H3O+(H2O)nクラスターイオンの結合水分子数が1個変化するときの自由エネルギー変化について、233Kから328Kの温度範囲で測定されるクラスターイオンに対して、温度依存性のスムースなデータを得ることができ、測定例の多い結合分子数のクラスターイオンや温度範囲に対して過去の測定値のばらつきの範囲内でほぼ一致することが確かめられた。また、過去の研究の温度依存性よりスムースな温度依存性が得られており、この測定の安定性が比較的高いことを示唆していると考えている。 ・断熱膨張などの急激な冷却で生成されたものではなく、温度が決まったガス中での水分子の逐次付加反応でも、小さい(H2O)n+クラスターイオンが少量ながら明瞭に測定され、必ずしもH3O+イオンが生成した後に水分子が結合していく過程だけが起きているわけではないことが分かった。また、(H2O)n+クラスターイオンについての自由エネルギー変化を導出する可能性が得られた。 |
| 成果となる論文・学会発表等 |
中井陽一、日高宏、渡部直樹、小島隆夫 日本物理学会 2011年秋季大会、2011年9月24日、富山県富山市 Yoichi Nakai， Hiroshi Hidaka， Naoki Watanabe， Takao M. Kojima， 18th Symposium on Atomic， Cluster and Surface Physics (SASP2012)（招待講演）， 2012年1月25日， Alpe d'huez， France |